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構(gòu)建二維/三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)是鈣鈦礦太陽能電池表面鈍化的有效方法。然而,過去的研究顯示,僅通過沉積二維鈣鈦礦物理地覆蓋在三維鈣鈦礦表面,體部三維鈣鈦礦仍存在缺陷。近日,華僑大學(xué)魏展畫、謝立強等人的研究團隊在《Nature Communications》發(fā)表論文指出,他們提出采用氯氣溶解氯仿(Cl2-CF)作為多功能溶劑,同時構(gòu)建二維/三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)以及誘導(dǎo)體部晶粒二次生長和缺陷鈍化。這項研究為實現(xiàn)高效、高穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池提供了新思路。

首先,研究團隊進行了一系列化學(xué)分析實驗證實了Cl2-CF的組成。具體而言,他們利用硫酸鋇、硝酸銀試劑檢測確認Cl2-CF中存在CO2和Cl- ;使用碘化鈣試紙檢測確認存在Cl2。UV-vis吸收光譜結(jié)果顯示,Cl2-CF具有氯氣特征吸收峰,證實了氯仿在光照濕氣條件下發(fā)生光解生成Cl2。為揭示Cl2-CF的反應(yīng)活性,團隊通過UV-vis光譜觀察了不同鈣鈦礦前驅(qū)體溶解在Cl2-CF中的吸收峰變化,證明Cl2-CF具有強氧化性,可以使碘離子氧化生成碘分子。

接著,研究人員采用X射線衍射、GIWAXS等手段研究了Cl2-CF對鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果顯示,Cl2-CF處理鈣鈦礦薄膜后,衍射峰強度提高、位置發(fā)生移位,證明處理過程中發(fā)生了Cl摻雜和鈣鈦礦晶粒二次生長。通過XPS和EDS表征,團隊進一步證實Cl2-CF處理可以將Cl-陰離子引入鈣鈦礦體部并擴散到薄膜底側(cè),實現(xiàn)了鈣鈦礦的Cl摻雜。

基于上述發(fā)現(xiàn),研究人員提出Cl2-CF溶劑既可誘導(dǎo)鈣鈦礦晶粒二次生長,又可作為溶解大體積陽離子的后處理溶劑構(gòu)建二維/三維異質(zhì)結(jié)。為驗證此設(shè)想,團隊利用六氫溴化銨鈍化鈣鈦礦薄膜。結(jié)果表明,Cl2-CF溶解的六氫溴化銨可以與缺陷表面反應(yīng)生成二維鈍化層,與此同時Cl2誘導(dǎo)鈣鈦礦晶粒二次生長,實現(xiàn)了表面鈍化和體部結(jié)晶再生長的雙重效應(yīng)。SEM、AFM結(jié)果顯示,二次生長后的鈣鈦礦薄膜表面更加平滑。XRD和GIWAXS證實了二維鈣鈦礦的形成。

最后,通過氧化還原反應(yīng)機理研究,團隊指出Cl2與鈣鈦礦中碘離子的反應(yīng)是實現(xiàn)上述效果的關(guān)鍵所在。反應(yīng)生成的Cl-擴散進入鈣鈦礦體部和界面區(qū)域,降低了缺陷密度并抑制了非輻射復(fù)合。依托這一多功能溶劑體系,研究團隊使用光焱科技Enlitech的太陽光模擬器SS-X系列以及量子效率檢測儀QE-R檢測實驗結(jié)果,最終制備出效率高達24.21%的鈣鈦礦太陽能電池,并得到顯著提升的工作穩(wěn)定性,在最大功率點持續(xù)一太陽光照條件下保持80%的初效率達905小時。

該研究成果為實現(xiàn)高效、高穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池提供了嶄新的思路。綜合運用氯氣溶解氯仿溶劑的氧化性質(zhì)誘導(dǎo)鈣鈦礦晶體缺陷鈍化與二次生長,以及溶解大體積陽離子構(gòu)建異質(zhì)結(jié)的策略,或?qū)殁}鈦礦太陽能電池的構(gòu)裝工藝提供新的靈感。當(dāng)然,要實現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用,還有待于進一步優(yōu)化工藝以降低成本和提高重復(fù)性。

a.Cl2-CF 形成過程圖。 b. CF 和 Cl2-CF 以及溶解在 CF 和 Cl2-CF 中的 c. FAI 的紫外可見吸收光譜。 d. PVSK、PVSK-CF 和 PVSK-Cl2-CF 的晶粒尺寸分布。 e. Cl2-CF 和鈣鈦礦薄膜之間氧化還原反應(yīng)的示意圖。

a PVSK、PVSK-CF 和 PVSK-Cl2-CF 的 Cl 2p XPS 譜。 b 鈣鈦礦薄膜底面的Cl含量。 c PVSK、PVSK-HABr/CF 和 PVSK-HABr/Cl2-CF 的晶粒尺寸分布。 d-f 掠入射廣角 X 射線散射 (GIWAXS) 表征，掠射角為 0.5°。 g 純電子器件的空間電荷限流（SCLC）測量。 h 鈣鈦礦薄膜的時間分辨光致發(fā)光（TRPL）和 i 穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜。

a 陷阱態(tài)密度 (tDOS)。 b 黑暗條件下偏壓 0.9?V 的電化學(xué)阻抗譜 (EIS)。 c 開路瞬態(tài)光電壓測量 (TPV)。 d 莫特-肖特基分析。 e 短路時的瞬態(tài)光電流 (TPC)。 f J-V 曲線在黑暗條件下測量。