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前言
本研究深入探討了 PEDOT:PSS 作為電洞傳輸層時，與鈣鈦礦活性層之間的化學反應如何導致器件性能損失，并提出了一種新的碘還原劑策略來解決這個問題。

通過添加碘還原劑 (BHC) 到鉛錫混合鈣鈦礦太陽能電池中，實現(xiàn)了23.2%的突破性功率轉換效率 (PCE)，這也是鉛錫鈣鈦礦太陽能電池的高效率之一。

該研究發(fā)現(xiàn)，添加硫氰酸鹽雖然可以提高器件效率，但在潮濕環(huán)境下會形成有毒的CN基，加速器件老化。

本研究揭示了在環(huán)境條件下運行時，控制碘含量是提高鉛錫鈣鈦礦器件效率和穩(wěn)定性的關鍵。

研究團隊：

本研究由英國薩里大學、倫敦帝國理工學院、中國四川大學、美國國家可再生能源實驗室等多個機構的科研人員合作完成。主要作者包括：

第一作者:

·        W. Hashini K. Perera 薩里大學

• Thomas Webb 倫敦帝國理工學院

通訊作者:

• K. D. G. Imalka Jayawardena 薩里大學

• Saif A. Haque 倫敦帝國理工學院

• S. Ravi P. Silva 薩里大學

共同協(xié)力作者：

·        趙德威老師、Yuliang Xu、Dewei Zhao、Jingwei Zhu　四川大學

·        Yundong Zhou、Gustavo F. Trindade、Yunlong Zhao 國家物理實驗室 (NPL)，

·        Mateus G. Masteghin、Wei Zhang、Steven J. Hinder 薩里大學高等技術研究院

·        Linjie Dai、Samuel D. Stranks、Sanjayan Sathasivam 劍橋大學

·        Steven P. Harvey 美國國家可再生能源實驗室 (NREL)

·        Sandra Jenatsch　 Fluxim 股份公司

·        Thomas J. Macdonald　倫敦帝國理工學院化學系

研究背景：

鈣鈦礦太陽能電池 (PSCs) 因其高效率、低成本等優(yōu)點，近年來備受關注。然而，器件穩(wěn)定性仍然是制約其商業(yè)化應用的關鍵瓶頸。

傳統(tǒng)的鉛基鈣鈦礦太陽能電池效率已經突破26.7%，而窄帶隙的鉛錫混合鈣鈦礦太陽能電池效率也達到23.6%，對于實現(xiàn)更高效率的全鈣鈦礦疊層電池至關重要。

為了提高器件效率和穩(wěn)定性，研究者通常在鈣鈦礦吸光層中添加硫氰酸鹽。雖然硫氰酸鹽有助于提升惰性環(huán)境下的器件穩(wěn)定性，但在環(huán)境條件下，特別是高濕度環(huán)境下，這些器件仍然容易PEDOT:PSS 是一種常用的電洞傳輸材料，但它在與鈣鈦礦材料接觸時會發(fā)生不利的化學反應，導致器件性能損失。

因此，深入理解 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦材料的界面反應機制，并找到有效抑制界面反應的策略，對于開發(fā)高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池具有重要意義。

解決方案：

本研究針對上述問題，提出以下解決方案：

• 通過一系列化學、電子和計算方法，深入研究了 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面反應的根源，以及硫氰酸鹽添加劑在器件性能和穩(wěn)定性中的作用。

• 研究發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦活性層中的有機胺會擴散到 PEDOT:PSS 層中，導致 PEDOT:PSS 脫摻雜，并產生腐蝕性碘和三碘化物 (I3-)，進而影響器件性能和穩(wěn)定性。

• 硫氰酸鹽添加劑可以有效抑制胺擴散，減少 PEDOT:PSS 界面脫摻雜程度，并清除腐蝕性碘。然而，在高濕度條件下，硫氰酸鹽會形成氰，加速鈣鈦礦降解。

• 基于以上發(fā)現(xiàn)，本研究提出在鈣鈦礦吸光層中加入碘還原劑，以抑制氰的形成，從而提高器件效率和穩(wěn)定性。

實驗過程與步驟：

本研究采用了以下實驗步驟來驗證提出的解決方案：

• 器件制備： 研究人員制備了基于反向 p-i-n 結構的鈣鈦礦太陽能電池，器件結構為 ITO/PEDOT:PSS/鈣鈦礦/C60/BCP/Ag，并以 ITO/PTAA/鈣鈦礦/C60/BCP/Ag 作為參考器件。 為了排除錫前驅體成分變化、相分離和不穩(wěn)定性等復雜因素，研究首先采用甲基銨碘化鉛 (MAPI) 作為吸光層材料。

• 添加劑引入： 在      PEDOT:PSS 基礎上，研究人員分別添加了硫氰酸鉛 (Pb(SCN)2) 或硫氰酸胍 (GASCN)，并優(yōu)化了添加劑濃度。

• 碘還原劑引入: 在鉛錫混合鈣鈦礦器件中，研究人員在 Pb-Sn 前驅體溶液中加入了碘還原劑 – BnCl。

• 穩(wěn)定性測試： 為了評估不同器件結構的穩(wěn)定性，研究人員在 ISOS-D-1 (黑暗，65% 相對濕度) 和 ISOS-D-1I (黑暗，氮氣環(huán)境) 測試條件下進行了測試。

• 界面反應機制研究： 為了深入了解      PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學反應機制，研究人員采用了一系列表征手段，包括吸收光譜、質譜、X 射線光電子能譜、掠入射 X 射線衍射、飛行時間二次離子質譜等。

• 理論計算： 研究人員利用密度泛函理論 (DFT) 計算了相關化學反應的熱力學參數(shù)，以深入理解實驗現(xiàn)象。

研究成果表征：

本研究利用多種表征手段來探究 PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學反應以及碘還原劑對器件性能的影響。

A. 電流-電壓特性 (J-V) 和太陽光模擬器:

研究人員首先利用光焱科技SS-X AM1.5G 標準光譜太陽光模擬器和電流-電壓 (J-V) 測量系統(tǒng)評估了不同器件結構的光伏性能，重點關注開路電壓 (Voc)、短路電流密度 (Jsc)、填充因子 (FF) 和功率轉換效率 (PCE) 等關鍵參數(shù)。

• 如圖 2c 和 2d 所示，基于 PTAA 的器件實現(xiàn)了 19% 的 PCE，而基于      PEDOT:PSS 的器件 PCE 較低，僅為 11.4%。 這表明 PEDOT:PSS 界面存在較高的復合損耗，導致器件性能下降。

• 通過在      PEDOT:PSS 器件中添加硫氰酸鹽，可以顯著提高 PCE，所有器件參數(shù)均有所改善。

• 在鉛錫混合鈣鈦礦太陽能電池中，添加 BHC 后器件的 PCE 從 21.86% 提升至 23.18%，Jsc 達到 31.84 mA cm-2，Voc 為 0.875 V，FF 為 83.23% (圖 5a 和表 2)。

• 穩(wěn)態(tài)效率測量結果顯示，BHC 器件的穩(wěn)態(tài)輸出功率更高，達到 22.87%，而對照器件僅為 21.64% (圖 5b)。

• 暗 J-V 曲線測量表明，BHC 器件的暗飽和電流密度 (J0) 降低，表明漏電流減少，電荷轉移勢壘更小 (圖 5d)。
       

視頻中使用到光焱科技SS-X AM1.5G 標準光譜太陽光模擬器進行檢測

B. 外量子效率 (EQE) 和 QE-R PV/太陽能電池量子效率光學儀

外量子效率 (EQE) 測量是評估太陽能電池在不同波長光照下產生電荷載流子效率的重要手段。 研究人員利用量子效率測量儀獲得了不同器件結構的 EQE 光譜，并通過積分 EQE 光譜計算了與 Jsc 相對應的積分電流密度 (JEQE)。

• 如圖 2d 所示，PEDOT:PSS      器件在整個吸收范圍內的光電流損失較大，這進一步證實了 PEDOT:PSS 界面存在較高的復合損耗。

• 添加硫氰酸鹽后，PEDOT:PSS      器件的 EQE 光譜和 JEQE 均有顯著提升，表明硫氰酸鹽可以有效抑制界面復合損耗。

  
  

• 在鉛錫混合鈣鈦礦器件中，添加 BHC 后，器件在 415-600 nm 波長范圍內的 EQE 響應顯著增強，JEQE 從 30.98 mA cm-2 提升至 31.56 mA cm-2，與 J-V 測量結果一致 (圖 5c)。

C. 其他表征：

除了 J-V 和 EQE 測量之外，本研究還采用了以下表征手段來探究器件性能提升的機制：

• 瞬態(tài)吸收光譜 (TAS)：研究人員利用 TAS 測量了不同器件結構的載流子動力學，發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以降低 PEDOT:PSS/MAPI 界面的陷阱態(tài)密度，從而抑制非輻射復合損耗 (圖 S5)。

• 瞬態(tài)光電流測量 (TPC)      和強度調制光電流譜 (IMPS)：TPC 和 IMPS 測量結果表明，添加硫氰酸鹽可以改善 PEDOT:PSS 器件的電荷提取效率，并抑制離子遷移 (圖 S6)。
       

  
  

• 電化學阻抗譜 (EIS)：EIS 測量結果顯示，添加 BHC 后鉛錫混合鈣鈦礦器件的復合電阻增加，表明 BHC 可以有效抑制非輻射復合 (圖 5e)。

• X 射線光電子能譜 (XPS)：XPS 測量結果表明，在沒有添加硫氰酸鹽的情況下，PEDOT:PSS/MAPI 界面會形成金屬鉛 (Pb0)，這表明吸光層中的碘離子 (I-) 發(fā)生了損失 (圖 S11 和 S12)。

• 飛行時間二次離子質譜      (ToF-SIMS)：ToF-SIMS 測量結果證實了有機胺會擴散到 PEDOT:PSS 層中，而添加硫氰酸鹽可以抑制胺擴散 (圖 3g-i)。

• 密度泛函理論 (DFT)      計算：DFT 計算結果表明，有機胺與 PSS 之間的反應是熱力學有利的，這解釋了 PEDOT:PSS 脫摻雜的現(xiàn)象 (圖 4c)。
       

• 掠入射廣角X射線散射      (GIWAXS)： GIWAXS 是一種用于表征薄膜材料晶體結構和取向的技術。 研究人員利用 GIWAXS 分析了不同器件結構的鈣鈦礦薄膜的晶體結構，發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以促進鈣鈦礦晶粒的生長，從而提高器件性能 (圖 S22)。
       
       GIWAXS 數(shù)據(jù)分析顯示，在沒有添加硫氰酸鹽的情況下，PEDOT:PSS/MAPI      界面處 PbI2 的濃度較高 (圖 3f)。 這表明，有機胺會與 PSS 反應，導致 PbI2 在界面處積累。
       

• 掃描電子顯微鏡 (SEM)： SEM 是一種用于觀察材料表面形貌的技術。 研究人員利用 SEM 觀察了不同器件結構的鈣鈦礦薄膜的微觀結構，發(fā)現(xiàn)添加硫氰酸鹽可以改善鈣鈦礦薄膜的形貌，減少缺陷，從而提高器件性能 (圖 S9)。

• 核磁共振 (NMR)： NMR 是一種用于分析分子結構和動力學的技術。 研究人員利用 NMR 分析了硫氰酸鹽與碘反應的產物，發(fā)現(xiàn)硫氰酸鹽在潮濕環(huán)境下會形成CN基，這解釋了硫氰酸鹽添加劑在潮濕環(huán)境下會加速器件老化的現(xiàn)象 (圖 S41)。

研究成果：

本研究的主要成果可以概括如下：

• 揭示了      PEDOT:PSS 與鈣鈦礦界面的化學反應機制。 研究發(fā)現(xiàn)，有機胺會擴散到 PEDOT:PSS 層中，導致 PEDOT:PSS 脫摻雜，并產生腐蝕性碘和三碘化物 (I3-)，進而影響器件性能和穩(wěn)定性。

• 闡明了硫氰酸鹽添加劑的作用機制。 硫氰酸鹽可以有效抑制胺擴散，減少 PEDOT:PSS 界面脫摻雜程度，并清除腐蝕性碘。 然而，在高濕度條件下，硫氰酸鹽會形成氰，加速鈣鈦礦降解。

• 提出了一種新的碘還原劑策略。 通過在鉛錫混合鈣鈦礦吸光層中加入碘還原劑 BHC，可以抑制氰的形成，從而提高器件效率和穩(wěn)定性。

這篇論文的研究結果表明，透過在 Pb–Sn 鈣鈦礦太陽能電池中加入苯甲酰肼鹽酸鹽 (BHC) 作為碘還原劑，可以有效提升器件的效率和穩(wěn)定性。

添加 BHC 后，器件的最高光電轉換效率 (PCE) 達到 23.18%，穩(wěn)態(tài)效率達到 22.87%，相較于未添加 BHC 的對照組器件分別提升了 1.32% 和 1.23%。

這歸因于 BHC 可以將碘 (I2) 還原為碘離子 (I-)， 從而減少載流子復合，提升器件效能1。 此外，添加 BHC 后，器件的 T80 壽命 (即效率衰減至初始值的 80% 所需時間) 也提升了約 66%，達到 83 小時。

這證明了使用 BHC 作為碘還原劑，可以有效提升 Pb–Sn 混合鈣鈦礦太陽能電池的長期穩(wěn)定性。

研究中還發(fā)現(xiàn)，硫氰酸鹽添加劑雖然可以透過降低 PEDOT:PSS 的去摻雜現(xiàn)象來提升器件效能， 但在潮濕環(huán)境下會水解產生腐蝕性CN基，加速器件衰減。

因此，使用 BHC 作為碘還原劑， 可以有效避免硫氰酸鹽添加劑帶來的穩(wěn)定性問題， 為 Pb–Sn 混合鈣鈦礦太陽能電池的發(fā)展提供了一種新的策略。

文獻參考自Energy & Environmental Science_DOI: 10.1039/D4EE03001J

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