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引言

氨(NH₃)，作為一種每年產量超過1.5億噸的基本化學品，是現代社會發展和人口增長的重要基石。工業上的哈伯-博世法，即在高溫高壓下將氮氣和氫氣轉化成氨，這一過程消耗世界上3-5%的天然氣以制取氫氣以及世界上1-2%的能源儲備，同時每年向大氣中排放數百萬噸的二氧化碳(CO₂)。與生物固氮酶類似，光催化過程能在溫和的條件下將N₂還原為NH₃，為更清潔和更可持續的NH₃生產提供了一條無碳化道路。近期的研究表明，氧化物半導體表面氧空位(O_vac)對于N₂吸附和活化具有很大的潛力。而傳統的引入氧空位的方法如H₂焙燒同樣會在氧化物體相引入空位，進而引入體相缺陷，導致載流子的復合，降低材料的光催化性能。因此，如何只在表面上引入氧空位而不影響體相是一個很大的挑戰。

成果簡介

近日，美國麥克儀器公司用戶天津大學鞏金龍教授（通訊作者）領導的科研團隊在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了題為“Promoted Fixation of Molecular Nitrogen with Surface Oxygen Vacancies on Plasmon-Enhanced TiO₂ Photoelectrodes”的研究論文。在這篇文章中，研究者發現了利用無定形TiO₂中O_vac來提升光固氮性能的新方法。通過原子層沉積的表面自限制生長機制，在等離子體增強金紅石TiO₂/Au納米棒表面均勻包覆含有O_vac的無定形TiO₂層。這層無定形TiO₂薄膜中的O_vac可以促進N₂吸附和活化，促進了紫外光驅動TiO₂以及可見光驅動金表面等離子體產生的激發電子將氮氣還原為氨。這一發現為在常規條件下(即室溫常壓)下進行光催化固氮研究提供了一種新的方法。

圖1 TiO₂/Au/a-TiO₂光電極的制備過程和形貌

a-d) TiO₂/Au/a-TiO₂光電極的制備過程；

e-h) TiO₂/a-TiO₂、原始TiO₂、TiO₂/Au和TiO₂/Au/a-TiO₂的SEM圖像；

i-l) TiO₂/a-TiO₂、原始TiO₂、TiO₂/Au和TiO2/Au/a-TiO₂的HRTEM圖像(j圖內插：原始TiO₂ NR的選區電子衍射)。

圖2 TiO₂/Au/a-TiO₂光電極的光電固氮過程

a) 不同樣品的紫外/可見光吸收；

b) 在AM 1.5G照射下、氮氣流中的光催化固氮活性；

c) 不同光電極12 h的氨產量；

d) 單池光電池的示意圖(左)以及TiO₂/Au/a-TiO₂中表面O_vac和金等離子體光催化協同固氮示意圖(右)。

圖3 金的SPR效應以及表面O_vac氮氣吸附增強

a) 用于FDTD模擬的TiO₂和TiO₂/Au NRs模型；

b,c) 544 nm下TiO₂和TiO₂/Au電場增強的FDTD模擬；

d,e) TiO₂和TiO₂/a-TiO₂的Ti 2p和O 1s XPS光譜；

f) TiO₂和TiO₂/a-TiO₂的N₂-TPD曲線。

小結

在室溫常壓下，研究人員成功地將表面O_vac和等離子體Au NPs集成于TiO₂/Au/a-TiO₂光電極并將其用于光電化學固氮，反應*在太陽光驅動下進行且不使用任何有機犧牲試劑。金的表面等離子體效應將TiO₂的吸收范圍擴展至可見區域，并為固氮過程提供高能熱電子。更為重要的是，具有表面O_vac催化中心的無定形ALD TiO₂層可以促進N₂吸附和活化，大大提高了光催化固氮速率。由于ALD的表面生長機理，O_vac僅存在于TiO₂的表面區域而不影響體相性質。這一優勢不僅有助于激發態電子和吸附氮氣之間的表面反應，也可以避免體相缺陷導致的載流子復合。因此，TiO₂/Au/a-TiO₂光電極的NH₃產生速率遠超原始TiO₂，在一個太陽光照強度下下可達到13.4 nmol·cm^-2·h^-1。

文獻鏈接：Promoted Fixation of Molecular Nitrogen with Surface Oxygen Vacancies on Plasmon-Enhanced TiO₂ Photoelectrodes (Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI:10.1002/anie.201713229)

轉自材料人公眾號