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Optimization and kinetics modeling of CO2 fixation into cyclic carbonates using urea-functionalized ionic organic polymers under mild conditions

在溫和條件下使用尿素功能化的離子有機(jī)聚合物優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)模擬CO2固定為環(huán)狀碳酸酯

- 河北工程大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，河北省邯鄲市，中國

- 河北省雜環(huán)化合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，邯鄲學(xué)院，河北省邯鄲市，中國

這篇論文的核心內(nèi)容是關(guān)于一種新型的尿素功能化的離子有機(jī)聚合物（urea-functionalized ionic organic polymers, UIPs）的合成及其在溫和條件下將二氧化碳（CO2）固定為環(huán)狀碳酸酯（cyclic carbonates, 5CCs）的催化性能研究。以下是主要的研究點(diǎn)和發(fā)現(xiàn)：

1. **研究背景**：隨著工業(yè)化和全球化的發(fā)展，大氣中CO2濃度逐年增加，導(dǎo)致嚴(yán)重的氣候變化和溫室效應(yīng)。將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品，如5CCs，是減緩氣候變化負(fù)面影響的有效策略。

2. **材料合成**：通過一鍋法溶劑熱法合成了系列尿素功能化的離子有機(jī)聚合物材料UIPs（UIP-1, UIP-2, 和 UIP-3），這些材料由三組分通過縮合和Menshutkin反應(yīng)制備。

3. **材料表征**：使用FT-IR、SEM、13C CP MAS NMR、TGA、N2吸附和XPS光譜等技術(shù)對UIPs進(jìn)行了詳細(xì)的表征。

4. **催化性能**：UIPs在無金屬和共催化劑的條件下，作為競爭性催化劑用于CO2與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)。特別是UIP-2，在溫和條件下（70°C，1巴CO2，反應(yīng)16小時(shí)）展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性，環(huán)狀碳酸酯產(chǎn)率高達(dá)92.6%。

5. **動(dòng)力學(xué)模型**：通過實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，提出了可能的催化機(jī)制。

6. **催化劑回收性**：UIP-2的可重復(fù)使用性研究表明，至少在五次循環(huán)使用后，其催化活性得以保持。

7. **活化能計(jì)算**：通過Arrhenius方程計(jì)算，UIP-2催化的CO2環(huán)加成反應(yīng)的活化能為48.5 kJ/mol，低于已報(bào)道的某些催化劑。

8. **結(jié)論**：這項(xiàng)研究提供了一種策略，用于在溫和條件下制備多功能離子有機(jī)聚合物材料以固定CO2。研究結(jié)果表明，UIP-2因其尿素基團(tuán)和溴離子的協(xié)同效應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。