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福建物構(gòu)所離子型框架高效催化串聯(lián)反應(yīng)研究獲進(jìn)展
2021年01月05日 11:24:50
來源：福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所 點(diǎn)擊量：3255
串聯(lián)反應(yīng)由于其具有高效的原子利用率、可減少能源消耗及浪費(fèi)等優(yōu)點(diǎn)，引發(fā)學(xué)界關(guān)注。然而，由于在一個(gè)反應(yīng)系統(tǒng)中，多個(gè)活性位點(diǎn)的協(xié)同及不同反應(yīng)條件的不相容性，構(gòu)建高效串聯(lián)催化體系仍具有挑戰(zhàn)性。近年來，多孔共價(jià)三嗪骨架材料(CTFs)以其良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積，得到廣泛關(guān)注。但此前，CTFs材料催化方面的應(yīng)用主要集中在使用其催化單步反應(yīng)中，利用其催化多步串聯(lián)的反應(yīng)體系則鮮有報(bào)道。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】串聯(lián)反應(yīng)由于其具有高效的原子利用率、可減少能源消耗及浪費(fèi)等優(yōu)點(diǎn)，引發(fā)學(xué)界關(guān)注。然而，由于在一個(gè)反應(yīng)系統(tǒng)中，多個(gè)活性位點(diǎn)的協(xié)同及不同反應(yīng)條件的不相容性，構(gòu)建高效串聯(lián)催化體系仍具有挑戰(zhàn)性。近年來，多孔共價(jià)三嗪骨架材料(CTFs)以其良好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性和高比表面積，得到廣泛關(guān)注。但此前，CTFs材料催化方面的應(yīng)用主要集中在使用其催化單步反應(yīng)中，利用其催化多步串聯(lián)的反應(yīng)體系則鮮有報(bào)道。 
中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所、結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研究員曹榮和黃遠(yuǎn)標(biāo)團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種咪唑鎓鹽官能化的陽離子共價(jià)三嗪骨架材料(ICTF)，利用雙溶劑法，將尺寸僅為1.4 nm的金納米顆粒(AuNPs)封裝在ICTF上(Au@ICTF)，ICTF中原位生成的氮雜環(huán)卡賓及豐富的氮位點(diǎn)可以有效穩(wěn)定AuNPs、并保持其高效催化活性。在Au@ICTF中，主客協(xié)同的活性位點(diǎn)完美結(jié)合，ICTF材料框架上的咪唑鎓鹽離子對(duì)作為路易斯酸、堿位點(diǎn)、客體Au團(tuán)簇氫化反應(yīng)，使Au@ICTF實(shí)現(xiàn)了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction這一串聯(lián)反應(yīng)的高效催化，終產(chǎn)物是重要的藥物及化工生產(chǎn)中間體。Au@ICTF良好的化學(xué)穩(wěn)定性使其可以在循環(huán)催化6輪該串聯(lián)反應(yīng)后仍保持較高催化活性，并且可實(shí)現(xiàn)底物的克級(jí)擴(kuò)大反應(yīng)。研究人員表示，該研究是首次使用CTF作為具有多個(gè)活性位點(diǎn)的多功能催化劑來協(xié)同催化串聯(lián)反應(yīng)的報(bào)道，為設(shè)計(jì)和制備功能化多孔催化劑用于未來綠色有機(jī)合成提供了新途徑。
相關(guān)研究成果發(fā)表在CCS Chemistry上，福建物構(gòu)所博士生何暢為論文第一作者。研究工作得到科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和前沿計(jì)劃項(xiàng)目、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)會(huì)員項(xiàng)目的支持。
此外，研究人員還利用離子型框架，首次在MOF領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了常壓下無需額外添加助催化劑催化CO2加成反應(yīng)；離子型卟啉基框架高效光催化六價(jià)鉻的無毒化轉(zhuǎn)化。
福建物構(gòu)所離子型框架高效催化串聯(lián)反應(yīng)研究取得進(jìn)展
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